Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät

Institut für Chemie

Fachgebiet: Analytische Chemie

Betreuer: Prof. Dr. Ralf Zimmermann



M.Sc. Matthias Bente
(e-mail: matthias.bente@helmholtz-muenchen.de )

Entwicklung von lasermassenspektrometrischen Online-Analyseverfahren zur Detektion von Polyzyklischen Aromatischen Kohlenwasserstoffen auf individuellen Aerosolpartikeln im Nano- und Mikrometergrößenbereich

Die vorliegende Dissertation beschreibt die Entwicklung neuer Analysetechniken zur Detektion von Polyzyklischen Aromatischen Kohlenwasserstoffen (PAK) auf einzelnen Partikeln im Größenbereich von 0.5-10µm. Hierfür wurden die Laser Desorption Photoionisation (LDPI) und die Thermodesorption Photoionisation (TDPI) angewendet. Diese Techniken kamen in Verbindung mit einem bipolaren Flugzeitmassenspektrometer (TOFMS) zum Einsatz. Aufgrund einer Laserwellenlänge von 248 nm ist es möglich, bestimmte Verbindungen mittels der „resonance enhanced multiphoton ionisation (REMPI)“ zu analysieren. Die REMPI ist besonders sensitiv bei der Detektion der PAK. Außerdem ist sie Substanzklassen-selektiv und ermöglicht in vielen Fällen den direkten Nachweis von Zielverbindungen, auch aus sehr komplex zusammengesetzten Proben. Dadurch konnten spezifische PAK-Signaturen von Diesel- und Benzinbetriebenen Kraftfahrzeugen und von Buchen- und Fichtenholzverbrennung ermittelt werden. Durch diese charakteristischen PAK Signaturen war eine Quellenzuordung einzelner Partikel möglich.

This thesis describes the development of new analytical techniques for the detection of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAH) on single particle basis (size range 0.5-10 µm). For this, laser desorption photo ionisation (LDPI) and thermal desorption photo ionisation (TDPI) were applied. These techniques are coupled with a bipolar time-of-flight mass spectrometer (TOFMS). Due to a photo ionisation laser wavelength of 248 nm, a resonance enhanced multiphoton ionisation (REMPI) is possible. REMPI enables the detection of PAH with high sensitivity. Additional, REMPI is selective and enables the direct analysis of compounds from a complex sample. With this, typical PAH signatures of different emission sources could be determined. Diesel- and gasoline vehicle particles and particles originating from a combustion process of beech and spruce were characterized. Based on these measurements a source classification of single particles could be carried out.