Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät

Institut für Chemie

Fachgebiet: Katalyse

Betreuer: Prof. Dr. Matthias Beller



Dipl.-chem Albert Boddien
(e-mail: albert.boddien@catalysis.de )

Development of new Catalysts and Processes for Hydrogen Generation and Storage

In this thesis, the hydrogen generation from water and the hydrogen storage via carbon dioxide have been studied. For the hydrogen storage highly efficient Ru-based and Fe-based catalysts were developed, which allow for carbon dioxide and carbonate hydrogenation and dehydrogenation of formic acid or formates. For example an in situ catalyst composed of [RuCl2(benzene)]2 / 1,2-bis(diphenylphosphino)methane was capable of hydrogenating sodiumbicarbonate (TON = 1108; yield: 96%), as well as dehydrogenation aqueous formate solutions (max. TOF = 2923 h-1) at ambient conditions. Furthermore, the selective dehydrogenation of formic acid was feasible by addition of a [FeH(PP3)]+ species, with outstanding activity (TOF of ~9,000 h-1) and stability (TON of ~90,000)

In dieser Dissertation wurde die Wasserstoffgenerierung aus Wasser und Wasserstoffspeicherung mittels CO2 untersucht. Für die Wasserstoffspeicherung wurden hocheffiziente Ru-basierte und Fe-basierte Katalysatoren entwickelt, welche sowohl die CO2- bzw. Carbonathydrierung, als auch die Dehydrierung von Ameisensäure oder Formiaten katalysieren. Zum Beispiel konnte ein aus [RuCl2(Benzol)]2 / 1,2-Bis(diphenylphosphino)methan bestehender Katalysator erfolgreich für die Hydrierung von Natriumbicarbonat (TON = 1108; Ausbeute 96%) als auch für die Dehydrierung von wässrigen Natriumformiatlösungen (max. TOF = 2923 h-1) bei milden Temperaturen eingesetzt werden. Desweiteren ist die selektive Dehydrierung von Ameisensäure mittels eines [FeH(PP3)]+ Komplexes gelungen, der eine außergewöhnliche Aktivität (TOF von 9000 h-1) und Stabilität (TON von 90000) zeigte.