Die Vorteile der Kopplung von in situ spektroskopischen Methoden (ATR-FTIR / UV-vis / Raman-Spektroskopie) wurde exemplarisch anhand zweier Beispielreaktionen demonstriert: der Lewis-Säure-gesteuerten formalen [3+3]-Cyclokondensation eines Diens mit einem Ketenacetal und der heterogenkatalysierten enantioselektiven Hydrierung von Iminen. Für beide Reaktionen wurden neue Reaktoren (Tieftemperaturezelle, Sondenautoklav) entwickelt, die in situ-Messungen unter realen Reaktionsbedingungen ermöglichen.
Für die [3+3]-Cyclokondensation konnte gezeigt werden, dass die Produktbildung von der Art der Intermediate abhängt, die duch die Wechselwirkung von Lewis-Säure und Ketenacetal gebildet werden (Komplexbildung oder säurekatalysierte Umlagerung). Darüber hinaus konnten die Mechanismen von ähnlichen Reaktionen (Einsatz anderer Lewis-Säuren wie AlCl3, Al2O3 und TiO2 oder anderer Substrate wie N-Salicylidenanilin) erfolgreich aufgeklärt werden.
Die Effektivität der Hydrierung hängt von der Wechselwirkung der getesteten Ketimine mit dem als chiralen Modifikator eingesetztem Phosphorsäureester ab. Diese Wechselwirkung ist lösungsmittelabhängig und führt zur Bildung eines Carbokations (CH3OH) oder eines Kontaktionenpaars (CH2Cl2, CF3CH2OH). Ferner wurde gezeigt, dass die starke Adsorption von Iminen und Modifikator an der Oberfläche des Pt/Al2O3-Katalysators ihre Wirksamkeit in der Reaktion nachteilig beeinflußt.