Die hier vorliegende Arbeit befasst sich mit der ultraschnellen Dynamik von optisch generierten elektronischen Anregungen, d.h. Exzitonen, in aus organischen Halbleitern bestehenden Systemen. Mit Hilfe von fs-Laserpulsen kann diese Dynamik zeitaufgelöst werden und der Einfluss von Inhomogenitäten und strukturellen Eigenschaften des Systems offengelegt werden. Insbesondere kann durch die Erzeugung hoher Anregungsdichten Exziton-Exziton-Annihilation hervorgerufen werden, aus deren Zeitverlauf sich die lokale Mobilität der Exzitonen ableiten lässt.
Bei den hier untersuchten Systemen handelt es sich um dünne Schichten aus mikrokristallinem Pentacen, molekulare Aggregate sowie amorphe Polymerschichten. Für Pentacen konnte gezeigt werden, dass die Mobilität der Exzitonen trotz einer vergleichsweise hohen strukturellen Ord-nung relativ gering ist, was auf einen ultraschnellen Relaxationsprozess im angeregten Zustand zurückzuführen ist. Die Messungen an den Aggregaten hingegen lassen auf eine um zwei Größenordnungen höhere Mobilität schließen. Zudem deutet der charakteristische Zeitverlauf der Exziton-Exziton-Annihilation auf eine eindimensionale Bewegung hin. In Polymerschicht-Systemen kann eine ähnlich hohe Mobilität erreicht werden, allerdings spielt hier der Einfluss von Defektstellen eine große Rolle. Die Immobilisierung von Exzitonen an Defektstellen steht darüber hinaus in Konkurrenz zum Energietransfer zu Dopanden in Host-Guest-Systemen.
This thesis deals with the ultrafast dynamics of photogenerated electronic excitations, i.e. excitons, in systems consisting of organic semiconductors. With the help of fs-laser pulses the dynamics can be time resolved and the influence of inhomogenities and structural properties of the system can be revealed. In particular the generation of high excitation densities can cause exciton-exciton-annihilation, from whose variation in time the local mobility of the excitons can be derived.
The systems investigated here are thin films of microcrystalline pentacene, molecular aggregates and amorphous polymer films. For pentacene it is shown that the exciton mobility is rather low despite of a relatively high degree of structural order. This can be attributed to an ultrafast relaxation process in the excited state. In contrast, measurements on the aggregates indicate a mobility that is two orders of magnitude larger. Furthermore the characteristic variation of exciton-exciton-annihilation in time points to a one-dimensional motion. In systems of polymer films a comparably high mobility can appear. However, the influence of defect sites plays a major role here. Moreover the immobilization of excitons at defect sites competes with energy transfer to dopants in host-guest-systems.
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