Describing the quantum dynamics in strong time-dependent external fields is challenging for at least two reasons. Firstly, the external driver has to be treated in a non-perturbative way. Secondly, correlations, responsible for phenomena such as single-photon double ionization, non-sequential double ionization, autoionization, Auger decay etc., have to be taken into account.
The ab initio solution of the time-dependent Schrödinger equation for a many-body system is feasible for only a few constituents. Density functional theory (DFT) has been successful in overcoming the exponentially increasing complexity of solving the stationary Schrödinger equation in electronic structure applications. Its time-dependent extension (TDDFT) is widely applied within the linear response domain. However, its success when it comes to highly correlated electron dynamics in, for instance, strong laser fields, is very limited, reasons being the lack of a sufficiently accurate exchange-correlation potential in the Kohn-Sham equation and functionals for the relevant observables. Numerically exactly solvable model systems are hence very useful to proceed with the further development of TDDFT. In this thesis, the exact exchange-correlation potential for the highly correlated process of autoionization in a model Helium atom is constructed. Besides applying a suitable many-body technique one may try to employ the time-periodicity of external drivers such as laser fields. The Floquet theorem allows to rewrite partial differential equations with time-periodic coefficients as sets of time-independent algebraic equations. If the Floquet theorem could also be applied to the time-dependent Kohn-Sham equation of TDDFT the time-dependent many-body problem could be reduced to a time-independent one. In this thesis, it is investigated under which circumstances this is possible. To that end a method is introduced to extract the information about light-induced states (Floquet states) and their populations directly from the real-time many-body wavefunction also in cases where the Hamiltonian is not strictly time-periodic, i.e., in a time-resolved.
Die Beschreibung von Quantendynamik in starken, zeitabhängigen, externen Feldern stellt aus mindestens zwei Gründen eine Herausforderung dar. Erstens muss der externe Treiber nicht-störungs-theoretisch behandelt werden. Zweitens müssen Korrelationen berücksichtigt werden, die beispielsweise für Phänomene wie Einzelphoton-Doppelionisation, nichtsequentielle Ionisation, Autoionisation und Auger-Zerfall etc. verantwortlich sind.
Die ab-initio Lösung der zeitabhängigen Schrödinger-Gleichung für ein Vielteilchensystem ist nur für einige wenige Konstituenten möglich. Dichtefunktionaltheorie (DFT) war sehr erfolgreich darin, die exponentiell anwachsende Komplexität der Lösung der stationären Schrödinger-Gleichung in elektronischen Strukturrechnungen zu überwinden. Ihre zeitabhängige Erweiterung (TDDFT) wird verbreitet im Bereich der linearen Antworttheorie angewandt. Leider ist der Erfolg in Fall hoch-korrelierter Elektronendynamik in, z.B., starken Laserfeldern sehr beschränkt. Gründe dafür sind das Fehlen eines hinreichend genauen Austausch-Korrelationspotentials in der Kohn-Sham-Gleichung und Funktionale für die relevanten Observable. Numerisch exakt lösbare Modellsysteme sind daher sehr nützlich, um mit der Weiterentwicklung von TDDFT voranzuschreiten. In dieser Arbeit wird das exakte Austausch-Korrelationspotential für den hoch-korrelierten Prozess der Autoionisation in einem Modellhelium-Atom konstruiert.
Neben der Anwendung einer angemessenen Vielteilchenmethode könnte man versuchen, die Zeitperiodizität externer Treiber wie z.B. Laserfelder auszunutzen. Das Floquet-Theorem erlaubt es, partielle Differentialgleichungen mit zeitperiodischen Koeffizienten als Satz zeitunabhängiger, algebraischer Gleichungen umzuschreiben. Falls das Floquet-Theorem auch auf die zeitabhängige Kohn-Sham-Gleichung der TDDFT anwendbar wäre, könnte das zeitabhängige Vielteilchenproblem auf ein zeitunabhängiges reduziert werden. In dieser Arbeit wird untersucht, unter welchen Umständen dies möglich ist. Zu diesem Zweck wird eine Methode eingeführt, mit der Informationen über lichtinduzierte Zustände (Floquet-Zustände) und deren Besetzungen direkt aus der zeitabhängigen Vielteilchenwellenfunktion extrahiert werden können, auch in den Fällen, wo der Hamilton-Operator nicht streng zeitperiodisch ist, also in einer zeitaufgelösten Art und Weise.