Fe-ZSM-5 is a potential catalyst for the selective catalytic reduction of NOx with NH3 (NH3-SCR), showing a high performance at temperatures above 400 °C when NO is the main com-ponent of the exhaust gas (standard SCR), and at lower temperatures (250°C) when additional NO2 is present (fast SCR). For elucidation of structure-reactivity relationships particularly in the fast SCR, several Fe-ZSM-5 catalysts were prepared by different techniques, and studied by in situ and operando EPR, UV-Vis and FTIR spectroscopy. It could be shown that NO2 plays a crucial role for the effective reoxidation of single Fe(II) to active isolated Fe(III) sites at β and γ positions in the zeolite lattice, which are responsible for the higher catalyst activity in the fast SCR. Furthermore, the formation of surface nitrates was found to be the main pathway in the reaction mechanism of fast SCR.
Fe-ZSM-5 ist ein potentieller Katalysator für die selektive katalytische Reduktion von NOx mit NH3 (NH3-SCR), der eine hohe Katalysatorleistung bei Temperaturen > 400°C (Standard-SCR) zeigt, und bei niederen Temperaturen (250°C), wenn zusätzlich NO2 im Abgas vorhanden ist (schnelle SCR). Für die Aufklärung von Struktur-Reaktivitätsbeziehungen, insbesondere der schnellen SCR, wurden verschiedene Fe-ZSM-5-Katalysatoren hergestellt und mittels in situ- und operando-EPR-, -UV-Vis- sowie -FTIR-Spektroskopie untersucht. Es konnte gezeigt werden, dass NO2 die effektive Reoxidation von Fe(II) zu aktiven, isolierten Fe(III) Zentren an β- und γ-Positionen im Zeolith-Gitter ermöglicht, welche für die höhere Katalysatoraktivität in der schnellen SCR verantwortlich sind. Ferner wurde die Bildung von Oberflächen-Nitrat-Spezies als Hauptweg im Reaktionsmechanismus der schnellen SCR identifiziert.