Trotz abnehmender Vorräte und zunehmender Umweltverschmutzung sowie den damit verbundenen Gefahren für die menschliche Gesundheit, ist die Verbrennung fossiler Brennstoffe aufgrund der Einfachheit von Transport und Lagerung immer noch die dominierende Energieerzeugungsmethode weltweit. Die Regulation der resultierenden Emissionen befördert die Erforschung sauberer Verbrennungsprozesse, genauso wie die Suche nach alternativen Energiequellen. Diese Arbeit präsentiert die online-Untersuchung der physikalischen und chemischen Eigenschaften von Aerosolpartikeln, die aus der Verbrennung von fossilen Brennstoffen wie Schweröl (HFO) und Diesel (DF) in einem Schiffsdieselmotor entstehen sowie Verbrennungsaerosole die mit einem Mikrobrenner zur Referenzstandardaerosolererzeugung (mini-CAST, DF CAST) aus Propan und DF mit und ohne Übergangsmetallen als Zusatzstoff erzeugt wurden. Thermodynamisch stabile Komponenten sowie deren optische Eigenschaften und die Größenklassen der emittierten Partikel wurden mit Hilfe der Hochauflösenden Flugzeit-Aerosol-Massenspektrometrie (HR-ToF-AMS), eines Mehrwellenlängen Aethalometers und eines Scanning Mobility Particle Sizers (SMPS) untersucht.
Die Änderung der Partikeleigenschaften in Schiffsdieselmotor-Emissionen bei verschiedenen Lastzuständen und unter Verwendung von HFO oder DF wurden detailliert untersucht. Die Konzentration organischen Materials (OM) hing stark vom Lastzustand und dem Luftmengenüberschuss ab. Niedrige Motorlast führte bei Einsatz von HFO zu hohen OM Emissionen während bei Einsatz von DF geringere OM Anteile in den Partikeln gefunden wurden. Der Verlauf der OM Konzentrationen zeigte klare Assoziationen zum Luftmengenüberschuss. Die Untersuchung der Zusammenhänge zwischen Gas- und Partikelphase zeigte bei Einsatz von DF signifikante Korrelationen zwischen Gasphasen Kohlenwasserstoffen und OM sowie schwarzem Kohlenstoff (BC), während bei Einsatz von HFO nur Korrelationen mit OM gefunden wurden. Optimierte Motoreinstellungen könnten dafür genutzt werden Partikelemissionen zu reduzieren.
Der Sauerstoffgehalt bestimmt die Oxidationsreaktionen während der Verbrennung von fossilen Brennstoffen. Die unterschiedlichen optischen und physikalischen Eigenschaften von polyaromatischen Kohlenwasserstoffen (PAH), welche gesundheitsgefährdende Produkte der Verbrennung darstellen, wurden durch eine Propanflamme erzeugt und durch die Einstellung des Treibstoff zu Luft Verhältnisses (Φ) mit Hilfe eines mini-CAST Brenners parametrisiert. Mit sinkendem Φ nahmen die PAH Konzentrationen in den Emissionen zu, während die BC Konzentrationen anstiegen und zunehmend größere Partikel gefunden wurden. Zusätzlich wurde eine Abhängigkeit der Aromatizität der generierten Aerosolpartikel vom Parameter (Φ) gefunden. Mit steigendem Φ wurden höhere Konzentrationen an größeren PAH gefunden.
Durch Zusatz von Metallen zu fossilen Treibstoffen können die Eigenschaften von emittierten Partikeln verändert werden. Um dies zu untersuchen wurde DF mit Al, Fe oder V dotiert und die dotierten Diesel-Treibstoffe im Prototyp eines Diesel CAST verbrannt. Im Vergleich zum nicht dotierten DF wiesen die bei der Verbrennung von dotiertem DF emittierten Partikel signifikant mehr organische Substanzen mit funktionellen Gruppen, insbes. stickstoff-haltige und oxidierte Verbindungen, auf. Metalle in fossilen Brennstoffen können also die chemischen Eigenschaften der emittierten Aerosolpartikel verändern.
Der Vergleich der Eigenschaften des OM aus den unterschiedlichen Experimenten zeigte eine hohe Ähnlichkeit der OM Gruppen die in den Experimenten mit dem DF CAST bei hohem Luftüberschuss gefunden wurden mit denen in den Schiffsmotoremissionen bei Einsatz von HFO bei 75% Motorlast und DF bei 25% Motorlast. Basierend auf den Ergebnissen der gezeigten Untersuchungen kann die Bildung von Partikeln in den unterschiedlichen Experimenten unterschiedlichen Bildungswegen zugeordnet werden. Die Bildung der Partikel im mini-CAST erfolgt durch den PAH/BC Mechanismus. Im DF CAST entstehen Partikel durch den PAH/BC Bildungsmechanismus, unvollständige Verbrennung, und einen Metall-katalysierten Bildungsmechanismus. Die gleichen Mechanismen treten auch bei der Verbrennung von HFO im Schiffsmotor auf. Hier kommt jedoch noch die Kondensation unverbrannten Kraftstoffs hinzu. Die Bildungswege für Partikel aus der Verbrennung von DF im Schiffsmotor sind PAH/BC und unvollständige Verbrennung. Die Verbrennung im DF CAST kann aufgrund der Limitierung des DF CAST für die Verdampfung und Diffusion hochmolekularer Substanzen nur bedingt mit der in einem Motor verglichen werden. Eine weitere Validierung des DF Cast zur Erzeugung von Modellaerosolen ist unbedingt erforderlich.