Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät

Institut für Chemie

Fachgebiet: Technische Chemie

Betreuer: Prof. Dr. Johannes de Vries



M.Sc. Radostina Dragomirova
(e-mail: radostina.dragomirova@catalysis.de )

Über die Trennung von Erdgasmodellmischungen an MFI-Membranen

Die Abreicherung höherer Kohlenwasserstoffe von der Hauptkomponente Methan stellt einen essentiellen Aspekt bei der Erdgaskonditionierung dar. Geschuldet ist dieser Prozessschritt zum einen der Gewährleistung der Transportfähigkeit und zum anderen einer rein wirtschaftlichen Motivation aufgrund der Preisdifferenz zwischen höheren Kohlenwasserstoffen und Methan. Eine umweltschonende und energetisch lukrative Alternative der zurzeit eingesetzten technischen Aufbereitungsverfahren bietet die Membrantechnologie. In Bezug dazu liegt der Fokus dieser Arbeit auf der Einschätzung des Potenzials von MFI-Zeolithmembranen für die vorliegende Trennproblematik. Diese erfolgte durch die gezielte Untersuchung der Betriebsparameter, die den Transport von vereinfachten Erdgasmodellmischungen, bestehend aus Methan/n-Butan, durch die Membran beeinflussen und somit deren Trenn- und Permeationsleistung bedingen. Des Weiteren wurden die vier archetypischen experimentellen Konfigurationen im Hinblick auf die Phasenzusammensetzung des Alkangemisches im Feed- bzw. Permeatraum untersucht. Darüber hinaus wurde bei der Trennung einer realen Erdgasmischung das mit höheren Kohlewasserstoffen angereicherte Permeat mit Dampf an Rh/γ-Al2O3 bei niedrigeren Temperaturen reformiert. Zusammenfassend konnte die prinzipielle Anwendbarkeit von MFI-Zeolithmembranen für die Konditionierung von Erdgas demonstriert werden, indem, in Abhängigkeit der Betriebsbedingungen, vordergründig entweder permeatseitige n-Butan-Anreicherung oder retentatseitige n-Butan-Abreicherung erzielt wurden. Zudem bildet die Dampfreformierung des Permeats bei niedrigen Temperaturen eine aussichtsreiche Basis für die Weiterentwicklung der Kombination Trennung - Reaktion auf dem Gebiet der Erdgasverarbeitung.

The recovery of liquefied petroleum gas (LPG) is a crucial aspect in the conditioning of natural gas before transportation. Moreover, the higher price of these hydrocarbons also makes a separation economically desirable. In this context, a low energy membrane technology offers an environmental friendly alternative to present energy-intensive techniques. For this thesis pressure-stable MFI zeolite membranes were synthesized and their potential for the present separation problem was evaluated by studying extensively the operating parameters influencing the transport of simplified natural gas model mixtures comprising methane/n-butane across a MFI membrane and thus prejudicing its separation and permeation performance. All four possible archetypical experimental designs regarding the existing phases in feed and permeate were investigated. And indeed, by separating real natural gas in a final experiment a LPG enriched permeate was detected which could be reformed with steam over Rh/γ-Al2O3 at lower temperatures than the unprocessed natural gas. In conclusion, depending on the process conditions, either retentate gas streams of nearly pure methane or significant n-butane enrichment in the permeate could be obtained, demonstrating the principle applicability of MFI zeolite membranes for the conditioning of natural gas. Moreover, separation-reaction couplings could lead to novel technologies in regard to natural gas processing.