Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät

Institut für Chemie

Fachgebiet: Katalysatorentwicklung und Reaktionstechnik

Betreuer: PD Dr. Evgenii V. Kondratenko



M.Sc. Stefan Ahlers
(e-mail: stefan.ahlers@catalysis.de )

Neuartige Synthese von 1-Propanol aus CO2, C2H4 und H2 an heterogenen Au-haltigen Katalysatoren

Diese Arbeit befasst sich mit der neuartigen Idee der heterogen-katalysierten Umsetzung von CO2, C2H4 und H2 zu 1-Propanol in einem kontinuierlich betriebenen Durchflussreaktor. Für diese Reaktion wurden u.a. geträgerte Au-haltige Katalysatoren erforscht, indem der Effekt des Trägermaterials (TiO2, SiO2), der Präparationsmethode, der Au-Konzentration und der Imprägnierung mit CsNO3 bzw. KNO3 auf das katalytische Leistungsvermögen untersucht wurde. Dabei zeigt die Imprägnierung der Au-haltigen Katalysatoren den wirkungsvollsten Effekt, mit welcher die Ausbeute an Propanol steigt und gleichzeitig die Selektivität zu Propanol bezogen auf CO2 auf nahezu 100 % erhöht wird. Durch eine ausführliche Charakterisierung der hergestellten Materialien wurden die aktivitäts- und selektivitätsbestimmenden Faktoren ausgemacht. Weiterhin wurden mittels Umsatz-Selektivitäts-Diagrammen, in situ FTIR-Experimenten und transienten Methoden erste Aussagen zum Reaktionsablauf gemacht.

This thesis deals with the novel idea of the heterogeneous catalytic conversion of CO2, C2H4 and H2 into 1-Propanol in a continuous flow reactor. For this reaction, supported Au-containing catalysts were found to be the most promising materials on which the effect of the support (TiO2, SiO2), preparation method, Au concentration, and impregnation with CsNO3 and KNO3 on the catalytic performance were investigated. The impregnation of the Au-containing catalysts showed the most signifikant effect; the yield to propanol increased and simultaneously the selectivity to propanol based on CO2 increased near to 100 %. The detailed characterization of the synthesized materials revealed the factors governing the activity and selectivity. Furthermore, first statements regarding the reaction scheme were made on the basis of conversion-selectivity plots, in situ FTIR experiments and temporal analysis of products (TAP).