Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät

Institut für Chemie

Fachgebiet: Physikalische Chemie

Betreuer: Prof. Dr. Joachim Wagner



M. Sc. Annemarie Nack
(e-mail: annemarie.nack@uni-rostock.de )

Particle-matrix interactions in ferrogels containing shape-anisotropic, magnetic nanoparticles

In der vorliegenden Arbeit werden feldinduzierte Änderungen der Mesostruktur von Ferrogelen mit formanisotropen magnetischen Hämatitpartikeln und die daraus resultierenden Änderungen der makroskopischen, viskoelastischen Eigenschaften dieser Komposite in externen Magnetfeldern untersucht. Als Modellsysteme dienen in das quervernetzte, thermosensitive Hydrogel poly-N-Isopropylacrylamid eingebettete, spindelförmige Hämatitpartikel verschiedener Aspektverhältnisse. In externen Magnetfeldern richten sich diese Partikel mit ihrer langen Dimension senkrecht zur Feldrichtung aus, was zu einer Deformation der Hydrogelmatrix führt. Partikel-Matrix-Wechselwirkungen werden anhand der über Röntgenkleinwinkelstreuung bestimmten, feldabhängigen Orientierungsverteilungsfunktionen der Hämatitpartikel in Hydrogelen mit unterschiedlichem Polymergehalt und Vernetzungsgrad quantifiziert. Die feldabhängigen, viskoelastischen Eigenschaften der Ferrogele werden mittels rotatorischer und oszillatorischer rheologischer Experimente und mit simultanen rheologischen und Kleinwinkelstreuexperimenten untersucht. Mittels Röntgenphotonenkorrelationsspektroskopie konnte in externen Feldern auf Längenskalen, die der Porengröße der Hydrogele entspricht, eine richtungsabhängige Diffusion der Hämatitpartikel beobachtet werden, während Diffusionsprozesse zwischen den Poren unabhängig von der Vorzugsorientierung der Partikel sind.

In the present work, field-induced changes of the mesostructure of ferrogels containing anisotropic, magnetic particles and the resulting changes of their macroscopic, viscoelastic properties are investigated. As a model system, inter-crosslinked, thermoresponsive poly-N-isopropylacrylamide hydrogels with spindle-shaped hematite particles of different aspect ratio are used. These particles align in external magnetic fields with their long axis perpendicular to the field and provoke an elastic deformation of the hydrogel-network. Particle-matrix interactions are quantitatively analyzed by field-dependent orientational distribution functions of the hematite particles as determined by small angle X-ray scattering in hydrogels with varying volume fraction and crosslinking density. Field-dependent viscoelastic properties are studied by means of rotational and oscillatory rheological experiments and simultaneous rheological and small angle scattering experiments. Employing X-ray photon correlation spectroscopy, in external fields a direction-dependent diffusive motion of hematite particles on length scales corresponding to the size of voids in the hydrogel matrix could be observed while diffusion between adjacent voids is independent of the preferred particle orientation.