Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät

Institut für Physik

Fachgebiet: Experimentalphysik

Betreuer: Prof. Dr. Stefan Lochbrunner



Dipl.-Phys. Steffen Wolter
(e-mail: st.wolter987@gmail.com )

Untersuchung der Dynamik miteinander wechselwirkender Exzitonen in molekularen Aggregaten

Die Effizienz vieler organischer Halbleiterbauelemente ist stark durch den Energietransport im Material bestimmt, der sich meist ungerichtet in Form von Exzitonendiffusion vollzieht. Es zeigt sich, dass sowohl die Morphologie als auch der Ordnungsgrad des Materials einen entscheidenden Einfluss auf die Qualität des Energietransports haben können. Diese Arbeit untersucht daher den Einfluss der thermischen Unordnung auf die Exzitonenmigration für ein sich selbst organisierendes molekulares Aggregatsystem mithilfe von Femtosekunden Anrege-Abfrage Messungen. Bei hohen Temperaturen konnte ein Wechsel des Aggregationstyps nachgewiesen werden, während bei tiefen Temperaturen ein Übergang bei der Dimensionalität der Exzitonendiffusion beobachtet wurde. Darüber hinaus zeigte sich, dass ein effizienter Exzitonentransport nur bei einem Mindestmaß an thermischer Unordnung möglich ist. Für die Quantifizierung der Energiemigration und zur Bestimmung der temperaturabhängigen Morphologie wird die Wechselwirkung der Exzitonen untereinander im Zuge der Exziton-Exziton-Annihilation (EEA) ausgenutzt. Dieser Mechanismus zeichnet sich durch die vorübergehende Besetzung eines elektronisch hoch-angeregten Zustands aus, dessen Charakter und Zerfallsweg bisher unbekannt sind. Zur Identifizierung möglicher Relaxationspfade bei der EEA wurden transiente Absorptionsmessungen bei Anregung in verschiedene elektronisch hoch-angeregte Zustände durchgeführt und ausgewertet.

The performance of many organic semiconductor devices is strongly influenced by the energy transport properties of the material. The energy migration in such materials is often undirected, happening in form of exciton diffusion. The morphology of the material as well as the degree of disorder can have a high impact on the quality of the exciton transport. Therefore, this work is focused on the influence of thermal disorder on the exciton migration in a self-organized molecular aggregate investigated by femtosecond pump probe spectroscopy. At high temperatures, a change of the aggregation type was demonstrated, whereas at low temperatures a transition in the dimensionality of the exciton transport was observed. Furthermore, it is shown, that efficient exciton transport is only possible with a certain amount of thermal disorder. For the quantification of the energy migration and for the determination of the temperature dependent morphology of the aggregate, the interaction of the excitons with each other, namely the exciton-exciton-annihilation (EEA), is used. The EEA-process features a transient population in a highly excited electronic state, whose character and decay channels are unknown. In order to determine possible relaxation pathways of the transient state, pump probe measurements with excitation to different highly excited states are performed and analyzed.