Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakult�t

Institut f�r Physik

Fachgebiet: Theoretische Physik

Betreuer: Prof. Dr. Oliver K�hn



M. Sc. Per-Arno Pl�tz
(e-mail: paploetz@web.de )

Efficient Frenkel Exciton Hamiltonian Parametrisation for Multichromophoric Systems

Eine elektronische Anregung in Systemen aus mehreren Molek�len kann durch das Modell der Frenkel Exzitonen beschrieben werden. Die vorliegende kumulative Arbeit beschreibt eine Methode, wie die Parameter des Frenkel-Exciton-Hamiltonians effizient berechnet werden k�nnen. Dabei handelt es sich um die lokale elektronische Anregung und die so genannte Coulomb Kopplung. Beide werden mit dem hier vorgestellten �Tight-Binding-Frenkel-Exciton-Hamiltonian� (TBFE) Verfahren bestimmt. Es ist Grundlage f�r die Berechnung von Absorptions- und Emissionsspektren von molekularen Aggregaten.

Das TBFE Verfahren basiert auf der Tight-Binding-N�herung der Dichte-Funktionaltheorie und erm�glicht es, die zwischenmolekulare Kopplung konsistent zu lokalen Anregungen und der molekulardynamischen Trajektorie zu bestimmen. Zu den in dieser Arbeit mit der TBFE Methode untersuchten Systemen geh�ren verschiedene Perylen-Farbstoffe.

Electronic excitations in systems consisting of several molecules can be described by the Frenkel Exciton model. This cumulative work introduces a method which can calculate the parameters of the Frenkel-Exciton-Hamiltonian highly efficiently. These are the monomeric excitation energy and the so called Coulomb coupling, both required for the description of electronic excitations on coupled molecules. With the �Tight-Binding-Frenkel-Exciton-Hamiltonian� (TBFE) procedure these two parameters can be determined in order to calculate absorption and emission spectra of molecular aggregates.

Since TBFE is based on the tight-binding approximation of the density-functional theory, it is possible to determine the intermolecular coupling consistently to local excitations and molecular dynamic trajectories. The systems investigated in this work include various perylene chromophores.