Recently, quantum coherence involving exciton-vibrational coupling has been realized to play an important role for the high efficiency of the energy transfer process. In this thesis, a Quantum Master Equation approach is applied to describe the exciton dynamics of the FMO complex, paying special attention to the effects of vibrations that are taken into account explicitly. It is found that (i) explicit inclusion of vibrations into the relevant system influences the trapping at the reaction center site considerably and (ii) the differerence between the one- and two-particle approximation is of qualitative nature. In a further application an excitonic model is applied to the description of the LH2 antenna complex of the bacterium Alc. vinosum to unravel the origin of the unusual B800 absorption band splitting and to connect this to observed exciton relaxation rates.
A density functional theory-based tight binding approach yielding a discrete representation of the electronic quantum mechanical charge density in terms of atom-centered Mulliken charges is used for the description of the molecules nearby a metal nanosphere. It is found that charge-neutral and charged molecules show a rather different non-trivial distance dependence of the interaction energy. Finally, excitation of the hybrid system by an external field is considered. The polarization effect of the nanosphere on the excitation dynamics is shown to be noticeable.
In den vergangenen Jahren hat es sich herausgestellt, dass Quantenkohärenz im Zusammenspiel mit der Elektron-Schwingungswechselwirkung an dieser Stelle eine entscheidende Rolle für die Effizienz von Lichtsammelsystemen spielt. In der vorliegenden Arbeit wurde der Zugang der Quanten-Master-Gleichung genutzt, um die Dynamik im FMO Komplex zu untersuchen. Resultate zeigen, dass (i) die explizite Berücksichtigung von Schwingungen einen erheblichen Einfluss auf die Population des Reaktionszentrums hat und (ii) Ein- und Zweiteilchennäherungen in der Exziton-Schwingungsbasis zu qualitativ unterschiedlichen Ergebnissen führen. In einer zweiten Anwendung wurde ein exzitonisches Modell für den LH2 Antennenkomplex der Bakterienform Alc. vinosum, entwickelt um den Erklärung der ungewöhnlichen Form der B800 Absorptionsbande und deren Beziehung zu den beobachteten Exziton-Relaxationsraten zu finden.
Dazu Im zweiten Teil der Arbeit wurde ein Dichtefunktionaltheorie-basierter tight-binding Zugang genutzt, der eine diskrete Darstellung quantenmechanischer elektronischer Ladungsdichten erlaubt, zur Beschreibung von Hybridsystemen entwickelt. Es zeigte sich unter anderem, dass die Abstandsabhängigkeit der Wechselwirkungsenergie durch die Ladungs des Moleküls in nicht-trivialer Weise bestimmt wird. Abschließend wurde die Anregung eines Hybridsystems mit einem externen Laserfeld beschrieben. Im Rahmen der Untersuchungen wurden schließlich Bedingungen identifiziert, unter denen das Hybridsystem mit einem effektiven Einteilchenmodell beschrieben werden kann.