Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät

Leibniz-Institut für Katalyse e.V.

Fachgebiet: Katalyse

Betreuer: Prof. Dr. Matthias Beller



M. Sc. Jacob Schneidewind
(e-mail: Jacob.Schneidewind@catalysis.de )

Two-photon water splitting and related work for a green hydrogen economy

In this work, discovery of the first mechanism for water splitting that only requires two photons is described. Through detailed kinetic, spectroscopic and computational investigations of a molecular ruthenium complex, it was found that absorption of the first, shorter wavelength photon generates an intermediate capable of absorbing the second, longer wavelength photon. Subsequently, oxygen and hydrogen can be released. By only requiring two photons and having the ability to use a wide wavelength range, this mechanism could form the basis for the development of a new class of water splitting catalysts. In related work, the oxidation half-reaction in photochemical CO2 reduction was studied, a versatile baseline correction algorithm was developed and catalyst speciations as well as mechanisms for reductive amination and arene hydrogenation reactions were investigated.

Diese Arbeit beschreibt die Entdeckung des ersten Mechanismus für Wasserspaltung, welcher lediglich zwei Photonen erfordert. Detaillierte kinetische, spektroskopische und computerchemische Studien eines Rutheniumkomplexes haben gezeigt, dass die Absorption des ersten, kurzwelligen Photons ein Intermediat erzeugt, welches das zweite, langwellige Photon absorbieren kann. Daraufhin können Sauerstoff und Wasserstoff freigesetzt werden. Da nur zwei Photonen benötigt werden und ein breiter Wellenlängenbereich genutzt werden kann, könnte dieser Mechanismus die Grundlage für die Entwicklung einer neuen Klasse von Wasserspaltungskatalysatoren bilden. In verwandten Arbeiten wurde die Oxidations-Halbreaktion in photochemischer CO2-Reduktion untersucht, ein vielseitiger Algorithmus für Basislinienkorrektur entwickelt und Katalysator-Speziierung sowie Mechanismen für reduktive Aminierung und Aren-Hydrierungsreaktionen untersucht.