Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät

Institut für Chemie

Fachgebiet: Analytische Chemie

Betreuer: Prof. Dr. Ralf Zimmermann



M. Sc. Julian Alexander Schade
(e-mail: julian.schade@uni-rostock.de )

Investigation of Airborne Particles by On-Line Single-Particle Mass Spectrometry with Novel Ionization Approaches

Die Einzelpartikel-Massenspektrometrie ist eine der leistungsfähigsten Technologien der Atmosphären- und Umweltwissenschaften zur Analyse der chemischen Zusammensetzung einzelner Mikro- und Nanopartikel in Abhängigkeit ihrer jeweiligen Größe. Die Zielsetzung dieser Arbeit war es neue Ionisationsmethoden zu entwickeln, um den Nachweis organischer und anorganischer Schadstoffe (PAKs, Metalle) zu ermöglichen und zu optimieren. Erstmals konnte dabei die universelle Laser Desorption/Ionisation mit der selektiven Resonanz-Verstärkten Multiphotonen Ionisation kombiniert werden. Dies ermöglicht die Analyse der Verteilung gesundheitsgefährdender polyzyklischer aromatischer Kohlenwasserstoffe auf Einzelpartikeln in Kombination mit klassischen Methoden zur Quellenzuordnung, in Abhängigkeit der Partikelgrößen. Durch Resonante Ionisation partikelgebundener Metalle konnte eine Steigerung der Ionisationseffizienz in der Einzelpartikel-Massenspektrometrie erreicht und damit eine verbesserte Analyse der Verteilung und dem atmosphärischen Transport dieser Elemente ermöglicht werden. Zusammenfassend konnten im Rahmen dieser Dissertation neue Ionisationsansätze zur chemischen Analyse von Einzelpartikeln entwickelt und optimiert werden. Insbesondere durch die Kombination resonanter Ionisationsmethoden mit konventionellen Techniken konnten wesentliche Fortschritte in der Weiterentwicklung der Einzelpartikelanalyse und dem Verständnis atmosphärischer Partikel erzielt werden.

Single-particle mass spectrometry is a powerful technology in atmospheric and environmental sciences for the chemical analysis of single micro- and nanoparticles as a function of their individual size. This work's objective was to develop new ionization methods to enable and optimize the detection of organic and inorganic pollutants (PAHs, metals). For the first time, the universal laser desorption/ionization was successfully combined with the selective resonance-enhanced multiphoton ionization. This facilitates the analysis of the distribution of hazardous polycyclic aromatic hydrocarbons on single-particles combined with conventional methods of source apportionment according to particle size. Resonant ionization of particle-bound metals has increased the ionization efficiency in single-particle mass spectrometry, thus enabling an improved analysis of the distribution and atmospheric transport of these elements. In summary, new ionization approaches for the chemical analysis of single-particles could be developed and optimized within the context of this dissertation. Especially by combining resonant ionization methods with conventional techniques, significant progress in the further development of single-particle analysis and the understanding of atmospheric particles could be achieved.