Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät

Institut für Chemie

Fachgebiet: Technische Chemie/Biokatalyse

Betreuer: Dr. Jan von Langermann und Erlencamp



MSc Lars-Erik Meyer
(e-mail: le.meyer@gmx.de )

Anwendung von thermischen Trennverfahren zur integrierten Aufarbeitung bei biokatalytischen Reaktionen

Enzym-katalysierte Reaktionen finden zu jedem Zeitpunkt in jedem lebendigen Organismus überall auf der Welt statt. Die Biotechnologie versucht, diese natürlichen Prozesse in die chemische Synthese zu überführen und deren Vorteile zu nutzten. Da im Allgemeinen nur milde Reaktionsbedingungen bei enzymatischen Reaktionen benötigt werden, besteht seit einigen Jahrzehnten großes Interesse in der akademischen und industriellen Forschung, konventionelle chemische Übergangsmetallkatalysatoren und die damit verbundenen Prozesse durch biotechnologische Verfahren zu substituieren. Nichtsdestotrotz gibt es bei enzymatischen Reaktionen auch einige Limitierungen, die überwunden werden müssen, um zum Erfolg der Biotechnologie beizutragen. Vor allem unwirtschaftliche Reaktionsumsätze, Produkttiter und Aufarbeitungen bzw. Aufreinigungen der hergestellten Produkte stellen noch zum Teil große Hürden in dem Themenkomplex der Biokatalyse dar. Das Ziel dieser Arbeit besteht darin, Strategien der Aufarbeitung in enzymatisch-katalysierten Reaktionen zu integrieren und an verschiedenen konkreten Enzymsystemen (Decarboxylasen, Imin Reduktasen und Lipasen) zu evaluieren. Hier stehen vor allem ein Adsorptionsharz-basiertes Downstream-Processing und ein auf Ionischen Flüssigkeiten basiertes thermomorphes Extraktionssystem im Fokus dieser Arbeit. Es konnte gezeigt werden, dass sich durch die Integration kommerziell erhältlicher Adsorber-, Anion- oder Kationenaustauscherharze die Aufarbeitungsschritte signifikant verringern lassen. Dadurch können die entsprechenden Produkte selektiv aus der Reaktionslösung entfernt und mit hohen Reinheiten ohne weitere Reinigungsschritte erhalten werden. Des Weiteren zeigt diese Arbeit die Möglichkeiten eines temperatur-schaltbaren Extraktionssystems auf, welches eine Flüssigimmobilisierung einer Lipase zusammen mit der Extraktion der entstehenden Produkte beinhaltet.

Enzyme-catalyzed reactions take place in any living organism anywhere in the world at any time. Biotechnology focuses on transferring these natural processes into chemical synthesis and on exploiting their advantages. In general, only mild reaction conditions are required for enzymatic reactions. Substituting conventional chemical transition metal catalysts and the associated processes by biotechnological methods has been of interest for scientists in research and industry for several decades. Nevertheless, enzymatic reactions also face several problems that need to be overcome in order to contribute to the success of biotechnology. Above all, uneconomical conversions, product titres and the downstream processing and purification of products remain major obstacles in the field of biocatalysis. The aim of this work is to develop strategies for the integrated downstream processing and the purification of enzymatic-catalyzed reactions and to evaluate them based on different tangible enzyme systems (decarboxylases, imine reductases and lipases). Here, the focus of this work is mainly on adsorptive resin-based downstream processing and ionic liquid-based thermomorphic extraction systems. The integration of commercially available adsorber, anion or cation exchange resins can significantly reduce the downstream processing steps. Thus, the corresponding products can be selectively removed from the reaction solution to obtain highly pure products without further purification steps. In addition, this work shows the possibilities of a thermomorphic extraction system, which includes a liquid immobilization of a lipase and the extraction of the resulting products.