Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät

Institut für Chemie

Fachgebiet: LIKAT

Betreuer: Prof. Dr. Matthias Beller



Mr. Jie Gao
(e-mail: jie.gao@catalysis.de )

Development of 3d-metal based heterogeneous catalysts in hydrogenation and amidation reactions

This dissertation reports the applicability of non-noble metal-based materials for the hydrogenation and amidation reactions of organic compounds. An efficient process for the hydrogenation and deuteration of alkenes was achieved at ambient conditions using a novel Ni@C catalyst. Towards the utilization of biomass, specific cobalt single atom catalysts (SACs) enabled the production of various N-heterocycles through reductive amination of levulinic acid with amines, nitro compounds, nitriles, and ammonia. In addition, we proposed the first heterogeneous nickel-based materials for the amidation of esters with nitroarenes. Detailed characterizations (XRD, XPS, BET, Raman, TEM, XAS) has been done to understand the structure of the active system. For all developed catalyst systems control experiments were performed and the mechanisms of these reactions have been studied.

In dieser Dissertation wird über die Anwendbarkeit verschiedener Materialien auf Basis von Nichtedelmetallen für Hydrierungs- und Amidierungsreaktionen von organischen Verbindungen berichtet. Mit einem neuartigen Ni@C-Katalysator wurde ein effizientes Verfahren für die Hydrierung und Deuterierung von Alkenen bei Umgebungsbedingungen erreicht. Im Hinblick auf die Veredelung von Biomasse ermöglichten spezifische Kobalt-Einzelatomkatalysatoren (SACs) die Herstellung verschiedener N-Heterocyclen durch reduktive Aminierung von Lävulinsäure mit Aminen, Nitroverbindungen, Nitrilen und Ammoniak. Darüber hinaus haben wir die ersten heterogenen Materialien auf Nickelbasis für die Amidierung von Estern mit Nitroarenen vorgeschlagen. Es wurden detaillierte Charakterisierungen (XRD, XPS, BET, Raman, TEM, XAS) durchgeführt, um die Struktur des aktiven Systems zu verstehen. Für alle entwickelten Katalysatorsysteme wurden Kontrollversuche durchgeführt und die Mechanismen dieser Reaktionen untersucht.