Das Hauptziel dieser Arbeit bestand darin, einen allgemeinen Rahmen zur numerischen Simulation zu entwickeln, der zeitabh�ngigen Ph�nomene in Molek�len von Ladungsmigration bis zur nichtlinearen Spektroskopie umfasst. Im Laufe dieser Arbeit wurde das Programmmodul RhoDyn als Teil des Open-Source-Projekts OpenMOLCAS implementiert, das zur Untersuchung ultraschneller Elektronendynamiken im Rahmen der dichtematrixbasierten zeitabh�ngigen Konfigurationswechselwirkung im eingeschr�nkten aktiven Raum entwickelt wurde. Der in dieser Studie verwendete Formalismus bietet eine umfassende Behandlung der Elektronenkorrelation und des Spin-Bahn-Kopplungseffekts. Es integriert auch auf nat�rliche Weise nichtadiabatische Effekte, Photoionisation, Auger-Zerfallsprozesse und andere dissipative Terme, was eine gr�ndliche Erforschung der Elektronendynamik von kleinen Molek�len erm�glicht. Ein weiterer Aspekt dieser Arbeit besteht darin, die Ergebnisse der theoretischen Simulation der photoninduzierten ultraschnellen Spin-Dynamik innerhalb des implementierten Rahmenwerks ab-initio Berechnungen vorzustellen. Der Einfluss der chemischen Struktur auf die ultraschnelle Spinflipp-Dynamik in kernangeregten Zust�nden von �bergangsmetallkomplexen wurde untersucht. Es wurde gezeigt, dass geringf�gige Variationen in der Koordinationssph�re keine qualitativen Unterschiede in der Dynamik bewirken, w�hrend die Art des zentralen Atoms entscheidend ist. Eine detaillierte Analyse der durch Spin-Bahn-Kopplung gesteuerten Dynamik in kernangeregten Zust�nden, basierend auf der Vorauswahl von Zust�nden und der Verwendung des Wigner-Eckart-Theorems, wird durchgef�hrt, um zuk�nftige experimentelle Untersuchungen zu skizzieren und zu erleichtern.