Das Hauptziel dieser Arbeit bestand darin, einen allgemeinen Rahmen zur numerischen Simulation zu entwickeln, der zeitabhängigen Phänomene in Molekülen von Ladungsmigration bis zur nichtlinearen Spektroskopie umfasst. Im Laufe dieser Arbeit wurde das Programmmodul RhoDyn als Teil des Open-Source-Projekts OpenMOLCAS implementiert, das zur Untersuchung ultraschneller Elektronendynamiken im Rahmen der dichtematrixbasierten zeitabhängigen Konfigurationswechselwirkung im eingeschränkten aktiven Raum entwickelt wurde. Der in dieser Studie verwendete Formalismus bietet eine umfassende Behandlung der Elektronenkorrelation und des Spin-Bahn-Kopplungseffekts. Es integriert auch auf natürliche Weise nichtadiabatische Effekte, Photoionisation, Auger-Zerfallsprozesse und andere dissipative Terme, was eine gründliche Erforschung der Elektronendynamik von kleinen Molekülen ermöglicht. Ein weiterer Aspekt dieser Arbeit besteht darin, die Ergebnisse der theoretischen Simulation der photoninduzierten ultraschnellen Spin-Dynamik innerhalb des implementierten Rahmenwerks ab-initio Berechnungen vorzustellen. Der Einfluss der chemischen Struktur auf die ultraschnelle Spinflipp-Dynamik in kernangeregten Zuständen von Übergangsmetallkomplexen wurde untersucht. Es wurde gezeigt, dass geringfügige Variationen in der Koordinationssphäre keine qualitativen Unterschiede in der Dynamik bewirken, während die Art des zentralen Atoms entscheidend ist. Eine detaillierte Analyse der durch Spin-Bahn-Kopplung gesteuerten Dynamik in kernangeregten Zuständen, basierend auf der Vorauswahl von Zuständen und der Verwendung des Wigner-Eckart-Theorems, wird durchgeführt, um zukünftige experimentelle Untersuchungen zu skizzieren und zu erleichtern.