Single-shot coherent diffractive imaging (CDI) has proven to be a successful tool for analyzing the structure of individual free nanoparticles and tracking their light-induced dynamics with exceptional spatial and temporal resolution. To reconstruct the shape and orientation of nanoparticles, CDI experiments have so far been analyzed in terms of a classical linear response description, neglecting nonlinear quantum effects. However, these effects are particularly important in the context of resonant excitation and high intensities. This is especially relevant for the recently successfully demonstrated CDI of isolated helium nanodroplets with a laboratory-based high-harmonic generation (HHG) source operating in the vicinity of the 1s²-1s2p transition of helium.
In this work, a density matrix-based scattering model was developed in order to include such quantum effects in the local medium response and explore the transition from linear to nonlinear CDI for the scattering from Helium nanodroplets. It is found that even when only a single transition is included, the scattering patterns differ substantially from the linear response case for pulse parameters that are achievable at free-electron lasers or in HHG light sources.
As a next step in this approach, additional energy levels were incorporated in the model to study the implications of multiple transitions on the scattering patterns. The analysis begins by investigating the influence of additional non-resonant p-levels. The results show that including these states opens up new channels for population dynamics and leads to a reduced overall relevance of the previously solely considered 1s²-1s2p resonance. Further, the previously unknown influence of transient energy levels shifts due to light-induced coupling by a long-wavelength pump laser is investigated. The associated change in the electromagnetic response has a substantial impact on the scattering pattern, highlighting the importance of considering quantum effects in the analysis of CDI experiments.
Analyse der Rolle von Quanteneffekten in der kohärenten diffraktiven BildgebungDie kohärente diffraktive Einzelschuss-Bildgebung (Single-shot Coherent Diffractive Imaging, CDI) hat sich als erfolgreiches Instrument zur Analyse der Struktur einzelner freier Nanopartikel und zur Verfolgung ihrer lichtinduzierten Dynamik mit außergewöhnlicher räumlicher und zeitlicher Auflösung erwiesen. Um die Form und Orientierung von Nanopartikeln zu rekonstruieren, wurden CDI-Experimente bisher anhand einer klassischen linearen Antwortbeschreibung analysiert, wobei nichtlineare Quanteneffekte vernachlässigt wurden. Diese Effekte sind jedoch im Zusammenhang mit resonanter Anregung und hohen Intensitäten besonders wichtig. Dies gilt insbesondere für die kürzlich erfolgreich demonstrierte Aufnahme von Streubildern von isolierten Helium-Nanotröpfchen mit einer laborgestützten Quelle für die Erzeugung hoher Harmonischer (HHG), die Licht mit Frequenzen in der Nähe des 1s²-1s2p Übergangs von Helium erzeugt.
In dieser Arbeit wurde ein auf einer Dichtematrix basierendes Streumodell entwickelt, um solche Quanteneffekte in die lokale Medienantwort einzubeziehen und den Übergang von linearem zu nichtlinearem CDI für die Streuung von Helium-Nanotröpfchen zu untersuchen. Es wurde herausgefunden, dass selbst wenn nur ein einziger Übergang berücksichtigt wird, sich die Streubilder für Pulsparameter, die an Freie-Elektronen-Lasern oder in HHG-Lichtquellen erreichbar sind, erheblich von denen unterscheiden, bei denen eine linearen Materialantwort angenommen wird.
Als nächster Schritt in diesem Ansatz wurden zusätzliche Energieniveaus in das Modell einbezogen, um die Auswirkungen mehrerer Übergänge auf die Streubilder zu untersuchen. Zunächst wird der Einfluss zusätzlicher nicht-resonanter p-Niveaus auf die Streuung untersucht. Die Ergebnisse zeigen, dass die Berücksichtigung dieser Zustände neue Kanäle für die Populationsdynamik eröffnet und zu einer geringeren Gesamtrelevanz der bisher ausschließlich betrachteten 1s²-1s2p-Resonanz führt. Des Weiteren wird der bisher unbekannte Einfluss von transienten Energieniveauverschiebungen aufgrund von lichtinduzierter Kopplung durch einen langwelligen Pumplaser untersucht. Die damit verbundene Veränderung der elektromagnetischen Antwort hat einen erheblichen Einfluss auf das Streubild, was die Bedeutung der Berücksichtigung von Quanteneffekten bei der Analyse von CDI-Experimenten unterstreicht.