This dissertation reports the development and applicability of non-noble metal-based heterogeneous catalysts for the hydrogen borrowing and amidation reactions involving the synthesis of organic compounds. Cobalt-based nanostructured materials are prepared for the N-alkylation of primary amides with alcohols by borrowing hydrogen methodology. Next, iron-zinc bimetal single atoms catalyzed α-alkylation of ketone with alcohol is reported. Further, the synthesis of amides catalyzed by Ni-nanoparticles is discussed. Regarding the utilization of biomass-based feedstocks, domino reductive amination and amidation of levulinic acid with amines, nitro compounds, nitriles, and ammonia to produce N-heterocyclic compounds is performed using cobalt single atom catalysts. State of-the-art analytical techniques such as XRD, XPS, BET, Raman, TEM, XAS have been used to investigate the detailed structure of these prepared catalytic materials to understand structure-reactivity relationships.
Diese Dissertation widmet sich der Entwicklung und Anwendbarkeit heterogener Katalysatoren auf Nichtedelmetallbasis für das „Hydrogen Borrowing"-Konzept sowie für Amidierungsreaktionen. So wurden nanostrukturierte Materialien auf Kobaltbasis für die N-Alkylierung primärer Amide mit Alkoholen mithilfe der „Hydrogen Borrowing“-Methode hergestellt. Zudem wurde durch bimetallische Eisen-Zink Einzelatom-Katalysatoren die α-Alkylierung von Ketonen mit Alkoholen katalysiert. Darüber hinaus wird die durch Ni-Nanopartikel katalysierte Synthese von Amiden diskutiert. Im Hinblick auf die Nutzung biomassebasierter Rohstoffe wurde die reduktive Domino-Aminierung und Amidierung von Lävulinsäure mit Aminen, Nitroverbindungen, Nitrilen und Ammoniak zur Herstellung N-heterozyklischer Verbindungen unter Verwendung von Kobalt-Einzelatomkatalysatoren durchgeführt. Analysetechniken wie XRD, XPS, BET, Raman, TEM, XAS wurden verwendet, um die detaillierte Struktur dieser katalytischen Materialien zu untersuchen, um Wirkungsmechanismen zu verstehen.